text: 传统方法的C-H键氧化和合成氨过程都需要在苛刻的反应条件下进行，存在能耗高、二氧化碳等副产物排放量大等问题。如何实现温和条件下C-H键氧化合成高附加值化学品和氮气还原合成氨是催化领域一直面临的挑战。近年来，利用太阳光驱动或绿色能源转化的电驱动实现光能或电能向化学能转换已成为解决目前面临能源和环境问题的有效途径。该技术突破的关键在于发展高效及高选择性的光电催化材料。
  　　针对上述难题，青岛能源所杨勇研究员带领的低碳催化转化研究组开展了光电催化剂开发及用于惰性分子如C-H键和N2活化的研究工作，采用界面工程调控策略开发了系列光电催化剂材料，并有效提高了光驱动C-H键氧化至含氧化合物和电驱动N2还原合成氨的反应性能。其中，在光催化C-H键氧化方面，创新性地在全无机钙钛矿Cs3Bi2Br9纳米晶合成过程中，引入具有丰富表面官能团、优异光电性质的Ti3C2Tx MXene二维材料，构建了具有紧密界面相互作用的Cs3Bi2Br9/MXene异质结结构催化剂，实现了温和条件下（室温和常压氧气）光催化C-H氧化制备醛类化合物（图1，图2）。研究发现，Cs3Bi2Br9与MXene之间紧密异质界面的形成，有效提高钙钛矿纳米晶的光响应范围、抑制了光生载流子间的复合、提高了光生电子和空穴的分离和传递效率，进而大大提高了C-H键氧化的催化活性。同时，全机钙钛矿Cs3Bi2Br9纳米晶与Ti3C2Tx MXene二维材料表面间存在的化学键合作用，有效改善了全无机钙钛矿Cs3Bi2Br9对空气、湿度等反应环境的耐候性，可实现连续循环使用，体现出优异的稳定性。此外，该催化剂可实现多种惰性C-H键包括芳烃和烷烃高效高选择性氧化至醛等含氧化合物，具有优异的底物普适性。相关结果发表在ACS Appl. Mater. Interfaces 2021.DOI: 10.1021/acsami.1c06367。http://t.cn/A6VnGxL3